Il catalogo corrente della Biblioteca è gestito, dal 2005, con il sistema Aleph 500. Comprende tutte le monografie acquisite dal 1994 e l'intero posseduto dei periodici e giornali. Il sistema offre ampie possibilità di ricerca e un aggiornamento in tempo reale del materiale acquisito dalla Biblioteca. Il catalogo Aleph è connesso al Metaopac MAI SBPA (Sistema Biblioteche Pubblica Amministrazione) che consente la ricerca simultanea nei cataloghi di diverse biblioteche della pubblica amministrazione.

Tutto il materiale acquisito prima del 1994 è invece consultabile mediante il catalogo storico. Gli originali cataloghi cartacei a schede per autori e per soggetti, nati nel corso degli anni Trenta, sono ancora oggi consultabili in Biblioteca nell'area dell'Orientamento e Informazioni bibliografiche. Nel 1999 questi cataloghi sono stati chiusi e la Biblioteca ha provveduto alla digitalizzazione delle oltre 960.000 schede che li compongono: sono ora quindi consultabili in forma di immagine tramite il software Actavideo, che consente una ricerca per autore e per soggetto e lo scorrimento visivo dei cassetti del catalogo. La digitalizzazione dei cataloghi storici ha riguardato anche il Catalogo metodico, classificato, a volumi, interrogabile selezionando la voce della materia scegliendola dalla lista predefinita.

La Biblioteca del Senato utilizza un proprio Soggettario interno, cresciuto in un secolo e mezzo di storia, per rispondere sempre alle peculiari esigenze di una biblioteca parlamentare e di cultura storica, che è tuttora preferito al più generale soggettario della Biblioteca Nazionale Centrale di Firenze. Si rimanda, come esempio, alle voci di soggetto che più rispecchiano le peculiarità della Biblioteca: la voce Parlamento e le voci geografiche delle località che disciplinano il materiale relativo alla Storia locale.